黄金作为重要战略性贵金属,因其优异的导电性、抗腐蚀性与催化性能,被广泛应用于电子器件、化工催化及高端制造等领域。然而,天然金矿储量有限,传统提金过程不仅能耗高、成本高,还伴随着严重环境污染。相比之下,电子废弃物(e-waste)中的金含量远高于天然矿石,使其成为极具开发潜力的“城市金矿”。但由于电子废液体系复杂、竞争金属离子众多,传统的金回收技术仍面临选择性差、动力学缓慢、稳定性不足以及二次污染等问题。因此,开发兼具高选择性吸附与高效光还原能力的新型材料,成为贵金属绿色回收领域的重要挑战。

针对这一问题,刘晓明团队首次设计并构筑了六甲氧基三氮杂蔻(HMTAC)基共价有机框架材料COF-JLU63–65。研究人员通过引入大π共轭HMTAC结构、高密度N/O杂原子位点以及规则介孔通道,在同一框架中协同实现了高效金离子捕获与优异光生载流子传输。其中,COF-JLU63凭借高比表面积、大孔体积以及优异的电荷分离能力,展现出最为突出的金回收性能。

图1 HMTAC基COF-JLUs材料的合成及结构示意图。

多种结构与光谱表征结果表明,HMTAC基COF兼具较高的结晶性、稳定的π–π堆积以及良好的载流子分离能力。更重要的是,这种“吸附+光还原”的协同机制不仅提升了材料的吸附性能,也显著提高了贵金属回收效率。在可见光照射下,COF-JLU63对Au3⁺的最大吸附容量高达7598 mg g⁻1,达到目前COF基金回收材料中的领先水平。即使在复杂电子废液体系中,该材料仍可实现超过99%的金选择性回收,并能够在连续流动体系中稳定运行超过60 h。循环测试结果进一步表明,材料在多次吸附—解吸后依然能够保持结构与性能稳定,体现出良好的可重复使用性和应用潜力。

该研究成果以“Hexamethoxy Triazocoronene Based Covalent Organic Frameworks: A Family of Tailored Tools for Efficient Gold Recovery”为题发表在Angewandte Chemie International Edition上(DOI:10.1002/anie.4681230)。海角社区 博士研究生朱闪闪为第一作者,海角社区 刘晓明教授为通讯作者。该研究工作得到了国家自然科学基金(No.52373210)和吉林省自然科学基金(No.20230101029JC)的资助。

论文链接://doi.org/10.1002/anie.4681230.