介孔材料由于其优异的结构特征,是石油化工、精细化工中重要的催化材料。虽然经过了长足的发展,已开发介孔材料的骨架组分仍较单一,主要包括二氧化硅,金属氧化物和碳等。骨架组成的多元化,可提高组分和结构自由度,通过多组分协同提升材料的理化性质。然而保持多孔性的同时兼具组分可调控性和结晶性,一直是介孔材料领域的一个挑战。因此,设计更加简便、温和、可控的合成体系构建多组分介孔材料变得极为重要。
针对上述难题,乔振安团队发展了一种低温固-固界面晶化策略来合成具有砖块-砂浆结构的多组分介孔金属氧化物SrTiO3/TiO2(STO/TiO2)。该方法通过含有特征羟基的TiO2(OH)n/模板复合物与Sr(OH)2·8H2O原位脱水,构建了晶化SrTiO3和无定形TiO2的独特异质结构无需添加溶剂和高温煅烧晶化过程(>700 °C)。制备的STO/TiO2具有高的比表面积(295~347 m2g-1)和良好的孔结构,无定形TiO2作为整体结构的粘结剂,对维持砖块-砂浆的介孔骨架起着至关重要的作用。此外,该方法可以拓展合成一系列组分、形貌和孔结构可调的多组分介孔金属氧化物。其中,合成的MNS-STO/TiO2展示出优异的光催化氧化活性,苯甲醇氧化生成苯甲醛的转化率和选择性均高达99%。密度泛函理论计算和实验结果表明独特的异质结构、高的孔隙度和丰富的氧空位促进了苯甲醇的吸附和活化,降低了反应能垒。。该研究为绿色催化材料设计提供了新思路。

图1.低温固-固界面结晶策略合成STO/TiO2示意图。
该研究成果以“Low-Temperature Solid–SolidInterface Crystallization to Brick-Mortar Structured MulticomponentMesoporous Metal Oxides forSelective Photocatalytic Oxidationof Aromatic Alcohol”为题,发表在CCS Chemistry上(CCS Chem.2025, 1–12.,DOI:10.31635/ccschem.025.202506070)。海角社区
博士研究生杨佳奇和大连理工大学博士后郑跃楠为第一作者,海角社区
乔振安教授和张凌副教授为通讯作者。
论文链接://doi.org/10.31635/ccschem.025.202506070